核废物处置课时：40学时2010.11第六章放射性废物处置放射性废物深处置库的地球化学天然类似物低、中放废物浅埋处置场的人工类似物第一节概述本世纪70年代，科学家从研究天然反应堆得到启示．认为可通过研究与核废物处置库或处置屏障相似的天然类似物和人工类似物、类比评价核废物处置的安全性和可行性.这便是放射性废物处置体系的类比研究。固化基体的天然类似物——火山玻璃、陨石玻璃固化基体的人工类似物——混凝土、沥青古地下建筑物回填材料的天然类似物——粘土沉积物和粘土矿物废物处置容器的天然类似物——铁陨石、铜矿床废物处置容器的人工类似物——出土金属文物深处置库的天然类似物——天然“反应堆”(一种特殊铀矿床)、铀矿床、台钻和稀土铁矿床、铀矿脉、侵入体等浅埋处置场的人工类似物——核爆炸试验场核废物中的放射性核素可分为两类:I.在自然界也同样出现的放射性核素，例如，235U，238U，232Th，230Th，.至今在自然界尚未发现，主要在实验室中藉人工方式生成，例如242Cm，244Cm，240Pu，134Cs，147Pm，89Sr，233U等.类比体与核废物处置体系具有相似之处的方面(1)在地下所处的地球化学环境(压力、温度、PH、Eh等)可类比。

(2)具有较大的时间跨度。(3)有大致相似的成分(矿物成分、化学成分、同位素成分)。(4)在地下具有相似的水文地质学环境。虽然类比研究成果的价值和意义尚有争议,但大部分人认为其在下列方面起到了积极作用：检验某些工程屏障的有效性。预言核废物处置库中放射性核素在地下水中的实际迁移特征，为核废物处置的安全评价提供参考资料，增强安全处置高放废物的信心部分地验证核废物处理、处置某些机制的实验研究结果。第二节工程屏障类比体类似物一、固化基材的天然类似物1.天然玻璃放射性废物的玻璃固化技术，就是从天然火山玻璃在地表条件下十分稳定得到启迪而研究开发的。火山玻璃是由熔岩或岩浆侵入体快速冷凝而成。可供类比研究的其他天然玻璃还有陨石玻璃、陨石撞击玻璃、月岩玻璃等。按SiO2含量可将各种天然玻璃分为两类：一类为陨石玻璃和流纹质火山玻璃．其SiO2含量为70％～75％，是高硅低碱废物玻璃的天然类似物。另一类为玄武质火山玻璃，其SiO2含量为45％～50％、是低硅硼酸盐废物玻璃的天然类似物。对火山玻璃的类比研究可得出以下与废物玻璃稳定性有关的认识(1)在核废物处置期间，废物玻璃(硼硅酸盐玻璃)在环境温度低于100～150条件下的重结晶作用较弱，由此不会引起废物体中的放射性核素浸出率明显提高。

当环境温度进一步增高时，该类影响则不可忽视(高放废物处置库内的最高温度可达150～250(2)火山坡璃的溶蚀过程与实验研究结果相似；若废物玻璃中的水含量降低，则其溶蚀过程变慢。(3)在静态水作用下．废物玻璃表面可形成水解层，后者保护其内部玻璃相免遭地下水进一步溶蚀可达106a。a等)具有较强的吸附能力。一、固化基材的天然类似物2.地沥青地沥青于地表条件下能稳定地存在很长时间(105～106)，研究地沥青的化学成分、侵蚀速率等、有助于更深入地了解废物沥青固化体在处置条件下的稳定性。一、固化基材的天然类似物3.某些矿物高放废物的陶瓷固化、人造岩石固化，是基于在固化体中生成若干新矿物相或类矿物相．后者可稳定地包容各种放射性核素，从而达到固定有害物质的目的。混凝土是低、中放废物的重要固化基材。二、回填材料的天然类似物膨润土是最重要的回填材料之一，是由火山灰蚀变而成的一种富蒙脱石粘土。为了确保膨润土回填材料的稳定性，高放废物处置库的设计温度宜低于100三、废物包装容器的人工和天然类似物核废物容器材料主要为铁、铜、钢、钛等金属或合金。铁陨石和矿床中的自然铜自形成以来，已埋在近地表或地下数百万年，研究其锈蚀速度，对推测铁镍质、铜质等废物容器处置寿命，有一定参考价值。

此外，作为人工类比体、铁、铜、钢在古代便广泛采用，研究该类出土金属文物的锈蚀速度，可预测低、中放废物金属容器的浅埋处置寿命。第三节放射性废物深处置库的地球化学天然类似物火成岩接触带一、天然“反应堆”Oklo天然“反应堆”是指在赤道非洲加蓬共和国弗朗斯维尔附近Oklo铀矿床中曾出现的天然核链式裂变（解释见后面二张）。与核废物处置体系相比，Oklo反应堆”是在含水层中运行的，其既无包装容器，又无工程回填材料，宛如一个由天然放射性元素(U，Th，Ra等)、超铀元素等组成的天然核废物处置库。解释：上世纪60年代，法国地质工作者在非洲濒临大西洋的加蓬共和国奥克洛地区发现了铀矿。1972年7月，法国一家工厂从奥克洛进口了一批铀矿石，准备分析其品位，然后拟订开采计划。然而在测定时，他们惊异地发现，这些铀矿石含量低，其原因居然是：它们早已被使用过了！他们组成联合考察队来到奥克洛，又发现奥克洛竟然还存在着一个古老的原子反应堆，只是这个反应堆不像现代科学实验室里的那么复杂，它只解释：至于其来源，专家们看法不一。有人认为这是天然核裂变的结果。他们说，可能史前这里的铀矿含有大量浓缩铀235时，已经有足够的元素聚合而引起连锁反应。

后来裂变自动发生，并一直持续到许多年之后才停息。对此，美国原子能委员会前主席、诺贝尔奖获得者格兰T西伯格持否定态度。他认为：只有在极精确的条件下，裂变中的铀235才能“烧掉”；发生这种裂变反应，必须要有纯水，而这种水在自然界的任何地方都找不到“反应堆”主岩为砾岩、砂岩、粘土岩，这些岩石的孔隙度较大．渗透性较强，加之岩层中广泛发育沼皱、断裂，使整个体系处于弱氧化环境中。即使在这样的环境中，天然“反应堆”中的绝大部分放射性核素均末发生明显的迁移．或被粘土吸附。由此可见，选择在地质构造简单、孔隙较小、渗透性较差的岩石和弱还原地球化学环境中处置高放废物及部分低、中放废物，其处置安全性可以得到保证。二、铀矿床埋在地下深处达数千万年的铀矿床，颇似一个已关闭了数干万年的天然核废物处置库。研究铀矿床生成后其中放射性元素或核素向周围岩石中迁移的特征，对预测核废物处置库中放射性核素的迁移行为，具有一定借鉴意义。研究实例之一：加拿大萨斯卡切温省不整合脉型铀矿床加拿大萨斯卡切温省不整合脉型铀矿床贮存于砂岩与下伏前寒武系基底的不整合接触带上．矿化年龄约10亿年。铀矿化沿裂隙分布，呈脉状、透镜状等。围岩广泛发生热液蚀变。

铀矿体在现代仍处于弱其类比研究主要己完成了以下研究工作：粘土矿物成分、核素含量测定研测定研究了矿石中天然裂变产物99Tc，129I，239Pu及36Cl的含量及其分布。通过大规模油水试验测定了矿区地下水化学成分，氢、氧同性素成研究结果表明，该富铀矿床形成后的12亿年来，成矿元素未发由研究实例可见，即使是孔隙度较大、透水性较好和吸附性较差的砂岩，贮存其中的铀矿床由于近矿粘土矿物的阻滞,铀及微量元素也不易发生明显迁移；相比之下，其 孔隙度较小、透水性较差、吸附性 较强的花岗岩、盐岩、凝灰岩、粘 土岩、玄武岩等，辅以完备的多重 人工屏障，一般可较好地阻滞从核 废物处置库泄漏出的放射性核素， 从而增强人们对处置核废物的安全 放射性废物中的大部分超铀锕系元素在自然界几乎不存在，因此 难以直接方便地预测这些元素在废 物处置库中的迁移特征。但是，可 以藉研究地质体中与超铀锕系元素 化学性质相似的普通元素(化学类 似物，例如Th，REE)的地球化学 行为，预言处置库中超铀锕系元素 的迁移特征。 通过对巴西 Ferro含 钍、稀土铁矿床的研究，该铁矿床 在生成后的数干万年间，其化学性 质与超铀锕系元素，Pu、Np，Cm ，Am相似的Th、REE在该矿床中 末发生明显迁移、扩散、这为高放 废物处置体系的安全评价提供了有 益的借鉴。

研究穿插入岩石中的细小矿脉两侧有关元素的迁移特征，对预言 高放废物处置库中放射性核素的迁 移行为，具有一定类比意义。在该 类类比体中，可供研究的是与高放 废物中主要放射性元素化学性质相 似的普通元素．例如U，Th，La， Nd，Br．Sr、Ba等，它们是放射 性元素Pu，Np，Cm，Am，I， Ra的化学类似物． 通过类比研究了加拿大东布尔湖地区充填于基性变质岩裂隙中的 石英、黄铁矿、方解石、绿泥石矿 脉，能由此推测，处于弱还原环境 ，具有严密屏障系统的高放废物处 置库，其中泄漏放射性核素的迁移 距离更小。 五、火成岩接触带 火成岩接触带是高放废物处置库地球化学天然类似物。可供类比 研究的火成岩接触带种类繁多，例 如花岗岩一页岩或细砂岩接触带， 云岩)接触带。辉绿岩一流纹岩或长石砂岩接触带，煌班岩一蒸发岩接 各国众多的研究实例证明，在火成岩侵入或喷出覆盖其他种类围 岩后的干百万年间，火成岩中的有 关微量元素向围岩中迁移距离不足 数米，从而间接证明，用花岗岩、 凝灰岩、岩盐、玄武岩、粘土岩等 岩石处置核废物，是安全可靠的。 第四节 低、中放废物浅埋 处置场的人工类似物 美国汉福特地区后处理高放废液的泄漏 一、中国古墓葬 若将国外的低、中放废物陆地浅埋工程构式与我国古墓葬构式相 比较。

可发现两者惊人地相似。古 墓葬中的多重屏障阻截了造成有机 体腐烂的空气、水和细菌的侵入。 这一类比研究也间接地证明，核废 物处置体系中的多重屏障是有效和 可靠的。 二、核爆炸试验场 核武器试验场是一个与核废物库相似的放射性污染源。原子弹、 氢弹等经试验爆炸后，在试验现场 留下大量放射性核素(裂变产物、 活化产物等)，类比研究这些放射 性核素在核爆炸试验场地附近岩石 中的迁移持性，对评价核废物处置 安全性，具有一定借鉴意义。 核爆炸试验场的放射性核素是在岩石完全裸露、毫无工程屏障情 况下迁移的，而且经多次核爆炸 试验，场地岩石的裂隙强烈增多 ．岩石的透水性明显增强。即使 在这种条件下，场地的放射性核 素在10 a间的迁移距离也较小。 若长期监测核试验场放射性核素 迁移特征，将可获得更多有益的 参考资料。 三、美国汉福特地区后处理高 放废液的泄漏 高放废液泄漏事故，也为评价放射性废物处置的安全性提供了一 个机会和类比研究实例。 事故发生后，调查结果表明，泄漏为放射性核素经5a后(1978年) ，在水平方向上的迁移距离不超过 23m，在垂直方向几乎未出现任何 迁移。 谢谢同学们的 课堂合作！ 请继续学习下一章。